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    科研进展

    理化所利用MIL‐101开发高效铁单原子氧还原催化剂用于锌空气电池

    稿件来源:超分子光化学研究中心 发布时间:2021-05-10

      氧还原反应(ORR)是系列电化学能量转换器件(如金属-空气电池、燃料电池)中的重要阴极反应。商业上主要选用铂(Pt)基材料作为ORR电催化剂驱动反应进行。Pt金属储量稀少、价格高昂,不利于大规模应用。因此,开发性能优异且价格低廉的非贵金属催化剂变得尤为重要。当前,碳基负载的铁单原子催化剂(Fe SACs)作为非贵金属催化剂,被认为是商业Pt基催化剂最有潜力的替代品之一。金属有机骨架材料(MOFs)因高的比表面积特性,是制备Fe SACs常用前驱体。然而,目前所报道的大部分MOF衍生的催化剂孔道结构大多以微孔为主,存在传质差和大量催化位点在微孔内难以参与反应的问题。为了充分利用活性位点,在催化剂中构筑大量介孔结构有望改善传质,并提高活性位点利用率。 

     

      

     

    MIL‐101基多孔铁单原子氧还原催化剂制备流程图

     

      鉴于此,中国科学院理化技术研究所张铁锐研究员课题组以富含介孔笼(介孔尺寸为2-3 nm)的金属有机框架材料MIL-101为前驱体,设计合成了具有介孔结构的铁单原子催化剂(Fe SAC-MIL-101),有效提高活性位点的利用率,实现了高效驱动ORR。相关研究结果以题为“MIL-101-Derived Mesoporous Carbon Supporting Highly Exposed Fe Single-Atom Sites as Efficient Oxygen Reduction Reaction Catalysts”发表在Advanced MaterialsDOI10.1002/adma.202101038)上。研究人员通过球差电镜观测到,Fe原子在碳载体上呈现高密度的原子级分布,扩展X射线吸收精细结构(EXAFS)和拟合结果证实,单个铁原子周围配位四个氮原子,类似于自然界氧化酶的活性中心卟啉结构。透射电镜和孔径分布表明,所制备的铁单原子催化剂含有丰富的介孔,可以有效促进氧气与质子快速传输到催化活性位点上,提高活性位点的利用率。为了证实介孔结构对活性位点利用率的有利影响,研究人员同时以另一种常用的金属有机框架材料(ZIF-8)为前驱体,制备了富含微孔的铁单原子催化剂(Fe SAC-ZIF8-1000)作为对照组。实验结果表明,在铁载量接近的情况下,Fe SAC-MIL101-1000在碱性条件下的ORR活性(半波电位高达0.94 V)远胜于Fe SAC-ZIF8-10000.87 V)和商业Pt/C催化剂(0.87 V)。由于该催化剂优异的催化活性和快速的动力学特征,将其应用于锌空气电池空气电极的阴极催化剂时,大幅优化了锌空气电池的能量输出,能量密度可达理论值的91%984.2 Wh kg-1)。Fe SAC-MIL101-1000在固态锌空电池中也展示了优异的能量转化特性,功率密度达50.6 mW cm-2,有望应用于可穿戴器件领域。该工作对于通过调控催化剂孔结构设计高效ORR催化剂具有借鉴意义。 

      博士后谢小英为第一作者,张铁锐研究员和尚露项目研究员为共同通讯作者。论文在线发表后,得到邃瞳科学云、催化计及催化开天地多家科学媒体的关注和报道。

          原文标题: 

      MIL-101-Derived Mesoporous Carbon Supporting Highly Exposed Fe Single-Atom Sites as Efficient Oxygen Reduction Reaction Catalysts 

      文章链接: 

      https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/adma.202101038 

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